第5章：第一原理計算と機械学習の統合

VASP/Quantum ESPRESSO/LAMMPSを使った最小実行の道筋を示します。前後処理の標準ツールも一覧で押さえます。

💡 補足: まずは小系でパイプラインを通し、入出力と単位系に慣れるのが近道です。

学習目標

この章を読むことで、以下を習得できます： - 機械学習ポテンシャル（MLP）の基本概念を理解する - Classical MD、AIMD、MLPの違いと使い分けを説明できる - DFT計算データからニューラルネットワークポテンシャルを訓練できる - Active Learningによる効率的データ生成戦略を理解する - 最新のUniversal MLPやFoundation Modelsのトレンドを把握する

5.1 なぜMachine Learning Potentialが必要か

3つの計算手法の比較

MLPの利点

「DFT級の精度でClassical MD級の速度」

• ✅ 化学反応を正確に記述（結合の切断・生成）
• ✅ 長時間シミュレーション（ns〜μsスケール）
• ✅ 大規模系（数千〜数万原子）
• ✅ 力場が存在しない新規材料にも適用可能

課題: - ❌ 訓練データ（DFT計算）の生成コスト - ❌ 訓練データの範囲外では精度低下 - ❌ モデルの訓練に計算資源とノウハウが必要

5.2 機械学習ポテンシャルの種類

1. Gaussian Approximation Potential (GAP)

原理: カーネル法（Gaussian Process）

$$ E_{\text{GAP}}(\mathbf{R}) = \sum_{i=1}^N \alpha_i K(\mathbf{R}, \mathbf{R}_i) $$

• $K$: カーネル関数（類似度を測る）
• $\mathbf{R}_i$: 訓練データの原子配置
• $\alpha_i$: 訓練パラメータ

特徴: - ✅ 不確実性推定が可能（Active Learningに有利） - ✅ 少ないデータで学習可能 - ❌ 訓練データ数に比例して計算コスト増加

2. Neural Network Potential (NNP)

Behler-Parrinello型: 各原子のローカル環境を記述子化

$$ E_{\text{NNP}} = \sum_{i=1}^{N_{\text{atoms}}} E_i^{\text{NN}}({\mathbf{G}_i}) $$

• $E_i^{\text{NN}}$: 原子$i$のニューラルネットワークエネルギー
• $\mathbf{G}_i$: 対称関数（Symmetry Functions）、原子$i$の周囲環境を記述

対称関数の例（動径成分）:

$$ G_i^{\text{rad}} = \sum_{j \neq i} e^{-\eta(r_{ij} - R_s)^2} f_c(r_{ij}) $$

• $r_{ij}$: 原子間距離
• $f_c(r)$: カットオフ関数（一定距離以遠を無視）

特徴: - ✅ 大規模系でも高速 - ✅ 訓練データ数が増えても計算コスト一定 - ❌ 不確実性推定が困難

3. Message Passing Neural Network (MPNN)

グラフニューラルネットワーク（GNN）の一種：

$$ \mathbf{h}_i^{(k+1)} = \text{Update}\left(\mathbf{h}_i^{(k)}, \sum_{j \in \mathcal{N}(i)} \text{Message}(\mathbf{h}_i^{(k)}, \mathbf{h}_j^{(k)}, \mathbf{e}_{ij})\right) $$

• $\mathbf{h}_i^{(k)}$: 原子$i$の$k$層目の隠れ状態
• $\mathcal{N}(i)$: 原子$i$の近傍原子
• $\mathbf{e}_{ij}$: 結合情報（距離、角度）

代表的モデル: SchNet、DimeNet、GemNet、MACE

特徴: - ✅ 回転・並進不変性を自然に実現 - ✅ 長距離相互作用を効率的に学習 - ✅ 最新の高精度モデル

4. Moment Tensor Potential (MTP)

原理: 原子環境を多体展開で記述

$$ E_{\text{MTP}} = \sum_i \sum_{\alpha} c_{\alpha} B_{\alpha}(\mathbf{R}_i) $$

$B_{\alpha}$はモーメントテンソル基底関数。

特徴: - ✅ 高速（線形モデル） - ✅ 訓練が容易 - ❌ 表現力がNNPより低い

5.3 Neural Network Potentialの訓練（実践）

Example 1: AMPを使ったNNP訓練（水分子）

import numpy as np
from ase.build import molecule
from ase.calculators.emt import EMT
from gpaw import GPAW, PW
from amp import Amp
from amp.descriptor.gaussian import Gaussian
from amp.model.neuralnetwork import NeuralNetwork
import matplotlib.pyplot as plt

# Step 1: 訓練データ生成（MDシミュレーション + DFT）
def generate_training_data(n_samples=50):
    """
    水分子の様々な配置でDFT計算
    """
    from ase.md.velocitydistribution import MaxwellBoltzmannDistribution
    from ase.md.verlet import VelocityVerlet
    from ase import units

    h2o = molecule('H2O')
    h2o.center(vacuum=5.0)

    # DFT計算機
    calc = GPAW(mode=PW(300), xc='PBE', txt=None)
    h2o.calc = calc

    # 初期速度
    MaxwellBoltzmannDistribution(h2o, temperature_K=500)

    # MDシミュレーション
    dyn = VelocityVerlet(h2o, timestep=1.0*units.fs)

    images = []
    for i in range(n_samples):
        dyn.run(10)  # 10ステップごとにサンプリング
        atoms_copy = h2o.copy()
        atoms_copy.calc = calc
        atoms_copy.get_potential_energy()  # DFT計算実行
        atoms_copy.get_forces()
        images.append(atoms_copy)
        print(f"Sample {i+1}/{n_samples} collected")

    return images

print("Generating training data...")
train_images = generate_training_data(n_samples=50)

# Step 2: NNPの訓練
print("Training Neural Network Potential...")

# 記述子: Gaussian対称関数
descriptor = Gaussian()

# モデル: ニューラルネットワーク
model = NeuralNetwork(hiddenlayers=(10, 10, 10))  # 3層、各10ノード

# AMPポテンシャル
calc_nnp = Amp(descriptor=descriptor,
               model=model,
               label='h2o_nnp',
               dblabel='h2o_nnp')

# 訓練
calc_nnp.train(images=train_images,
               energy_coefficient=1.0,
               force_coefficient=0.04)

print("Training complete!")

# Step 3: テストデータで精度評価
print("\nGenerating test data...")
test_images = generate_training_data(n_samples=10)

E_dft = []
E_nnp = []
F_dft = []
F_nnp = []

for atoms in test_images:
    # DFT
    atoms.calc = GPAW(mode=PW(300), xc='PBE', txt=None)
    e_dft = atoms.get_potential_energy()
    f_dft = atoms.get_forces().flatten()

    # NNP
    atoms.calc = calc_nnp
    e_nnp = atoms.get_potential_energy()
    f_nnp = atoms.get_forces().flatten()

    E_dft.append(e_dft)
    E_nnp.append(e_nnp)
    F_dft.extend(f_dft)
    F_nnp.extend(f_nnp)

E_dft = np.array(E_dft)
E_nnp = np.array(E_nnp)
F_dft = np.array(F_dft)
F_nnp = np.array(F_nnp)

# プロット
fig, axes = plt.subplots(1, 2, figsize=(12, 5))

# エネルギー
axes[0].scatter(E_dft, E_nnp, alpha=0.6)
axes[0].plot([E_dft.min(), E_dft.max()],
             [E_dft.min(), E_dft.max()], 'r--', label='Perfect')
axes[0].set_xlabel('DFT Energy (eV)', fontsize=12)
axes[0].set_ylabel('NNP Energy (eV)', fontsize=12)
axes[0].set_title('Energy Prediction', fontsize=14)
mae_e = np.mean(np.abs(E_dft - E_nnp))
axes[0].text(0.05, 0.95, f'MAE = {mae_e:.3f} eV',
            transform=axes[0].transAxes, va='top')
axes[0].legend()
axes[0].grid(alpha=0.3)

# 力
axes[1].scatter(F_dft, F_nnp, alpha=0.3, s=10)
axes[1].plot([F_dft.min(), F_dft.max()],
             [F_dft.min(), F_dft.max()], 'r--', label='Perfect')
axes[1].set_xlabel('DFT Force (eV/Å)', fontsize=12)
axes[1].set_ylabel('NNP Force (eV/Å)', fontsize=12)
axes[1].set_title('Force Prediction', fontsize=14)
mae_f = np.mean(np.abs(F_dft - F_nnp))
axes[1].text(0.05, 0.95, f'MAE = {mae_f:.3f} eV/Å',
            transform=axes[1].transAxes, va='top')
axes[1].legend()
axes[1].grid(alpha=0.3)

plt.tight_layout()
plt.savefig('nnp_accuracy.png', dpi=150)
plt.show()

print(f"\nNNP Accuracy:")
print(f"Energy MAE: {mae_e:.4f} eV")
print(f"Force MAE: {mae_f:.4f} eV/Å")

目標精度: - エネルギー: MAE < 1 meV/atom - 力: MAE < 0.1 eV/Å

5.4 Active Learning

基本的な考え方

問題: すべての配置でDFT計算を行うのは非現実的（計算コスト大）

解決策: 最も情報量の多い配置を優先的にサンプリング

不確実性推定の方法

1. Ensemble法: - 複数のNNPを訓練（異なる初期値、データ分割） - 予測のばらつき（分散）を不確実性とする

$$ \sigma_E^2 = \frac{1}{M}\sum_{m=1}^M (E_m - \bar{E})^2 $$

2. Dropout法: - 訓練時にランダムにノードを無効化 - 推論時にもDropoutを適用し、複数回予測 - 予測のばらつきを不確実性とする

3. Query-by-Committee: - 異なるアルゴリズムのモデルを複数使用 - 予測の一致度が低い配置をサンプリング

Active Learning実装例

import numpy as np
from ase.md.langevin import Langevin
from ase import units

def active_learning_loop(initial_images, n_iterations=5, n_md_steps=1000):
    """
    Active Learningによる効率的訓練データ生成
    """
    dataset = initial_images.copy()

    for iteration in range(n_iterations):
        print(f"\n--- Iteration {iteration+1}/{n_iterations} ---")

        # Step 1: NNPを訓練
        print("Training NNP...")
        nnp = train_nnp(dataset)  # 前述のAmp訓練

        # Step 2: NNPでMDシミュレーション
        print("Running MD with NNP...")
        h2o = dataset[0].copy()
        h2o.calc = nnp

        # Langevin MD（熱浴付き）
        dyn = Langevin(h2o, timestep=1.0*units.fs,
                       temperature_K=500, friction=0.01)

        # 不確実性の高い配置を収集
        uncertain_images = []
        uncertainties = []

        for step in range(n_md_steps):
            dyn.run(1)

            # Ensembleで不確実性推定（簡略化）
            # 実際には複数のNNPで予測してばらつきを計算
            uncertainty = estimate_uncertainty(h2o, nnp)  # 仮想関数

            if uncertainty > threshold:  # 閾値以上なら追加
                atoms_copy = h2o.copy()
                uncertain_images.append(atoms_copy)
                uncertainties.append(uncertainty)

        print(f"Found {len(uncertain_images)} uncertain configurations")

        # Step 3: 不確実性の高い配置でDFT計算
        print("Running DFT for uncertain configurations...")
        for atoms in uncertain_images[:10]:  # 上位10個
            atoms.calc = GPAW(mode=PW(300), xc='PBE', txt=None)
            atoms.get_potential_energy()
            atoms.get_forces()
            dataset.append(atoms)

        print(f"Dataset size: {len(dataset)}")

    return dataset, nnp

# 実行
initial_data = generate_training_data(n_samples=20)
final_dataset, final_nnp = active_learning_loop(initial_data, n_iterations=5)

print(f"\nFinal dataset size: {len(final_dataset)}")
print(f"vs. random sampling: 50-100 samples would be needed")
print(f"Efficiency gain: {100/len(final_dataset):.1f}x")

Active Learningの利点: - 訓練データ数を50-90%削減可能 - 重要な配置（相転移、反応経路）を優先的にサンプリング - 計算資源の効率的利用

5.5 最新トレンド

1. Universal Machine Learning Potential

目標: 1つのモデルで多様な材料系をカバー

代表例: - CHGNet（2023年）: 140万材料のMaterials Projectデータで訓練 - 89元素をカバー - 磁性も考慮 - オープンソース

• M3GNet（2022年）: 多体グラフネットワーク
• 結晶、表面、分子に適用可能

• 力、応力、磁気モーメントを予測

• MACE（2023年）: 等変メッセージパッシング

• 高精度（DFT誤差の約2倍程度の誤差）
• 小規模データで訓練可能

使い方:

from chgnet.model import CHGNet
from pymatgen.core import Structure

# 事前訓練モデルのロード
model = CHGNet.load()

# 任意の結晶構造で予測
structure = Structure.from_file('POSCAR')
energy = model.predict_structure(structure)

print(f"Predicted energy: {energy} eV")

2. Foundation Models for Materials

大規模言語モデル（LLM）の材料科学版:

• MatGPT: 材料データベースで事前学習
• LLaMat: 結晶構造→特性予測

転移学習: - 大規模データで事前学習 - 少数データでファインチューニング - 10-100サンプルで実用精度

3. 自律実験への応用

クローズドループ最適化:

ML予測 → 最適候補提案 → ロボット実験 → 測定 → データ蓄積 → ML再訓練

実例: - A-Lab（Berkeley, 2023年）: 41材料を17日で合成・評価 - 自律材料探索: 触媒、電池材料、量子ドット

5.6 MLPの実用ガイドライン

いつMLPを使うべきか

適している場合: - ✅ 長時間MD（ns-μs）が必要 - ✅ 大規模系（数千原子以上） - ✅ 化学反応を含む - ✅ 力場が存在しない新規材料 - ✅ 訓練データ生成の計算資源がある

適さない場合: - ❌ 1回限りの短時間MD（直接AIMDが簡単） - ❌ 訓練データの代表性を確保できない - ❌ 訓練データ範囲外の外挿が必要 - ❌ 既存の高精度力場がある（ReaxFF、COMB等）

実装の流れ

推奨ツール

5.7 本章のまとめ

学んだこと

1. MLPの必要性 - DFT級精度 + Classical MD級速度 - 長時間・大規模系のシミュレーション

2. MLPの種類 - GAP（Gaussian Process） - NNP（Neural Network） - MPNN（Graph Neural Network） - MTP（Moment Tensor）

3. NNPの訓練 - DFTデータ生成 - AMPでの実装 - 精度評価

4. Active Learning - 不確実性推定 - 効率的データ生成 - 50-90%の計算量削減

5. 最新トレンド - Universal MLP（CHGNet、M3GNet） - Foundation Models - 自律実験

重要なポイント

• MLPは計算材料科学の新しいパラダイム
• Active Learningが訓練効率の鍵
• Universal MLPで事前訓練済みモデルが利用可能
• 実用化が進んでいる（自律実験、材料探索）

次のステップ

• 自分の研究テーマでMLPを試す
• 最新論文を追う（npj Computational Materials, Nature Materials）
• オープンソースツールに貢献
• 実験研究者との共同研究

演習問題

問題1（難易度：easy）

Classical MD、AIMD、MLP-MDの違いを表にまとめてください。

問題2（難易度：medium）

Active Learningがなぜ効率的なのか、具体例とともに説明してください。

問題3（難易度：hard）

Universal Machine Learning Potential（CHGNet、M3GNet等）の利点と限界を議論してください。

データライセンスと引用

使用したデータセット

1. Materials Project Database (CC BY 4.0) - 140万材料のDFTデータ（CHGNet訓練） - URL: https://materialsproject.org - 引用: Jain, A., et al. (2013). APL Materials, 1, 011002.

2. Open Catalyst Project (CC BY 4.0) - 触媒表面のDFTデータセット - URL: https://opencatalystproject.org/

3. QM9 Dataset (CC0) - 小分子134,000個のDFTデータ - URL: http://quantum-machine.org/datasets/

使用したソフトウェア

1. AMP - Atomistic Machine-learning Package (GPL v3) - URL: https://amp.readthedocs.io/

2. CHGNet (MIT License) - Universal ML Potential - URL: https://github.com/CederGroupHub/chgnet

3. M3GNet (BSD 3-Clause) - Graph Neural Network Potential - URL: https://github.com/materialsvirtuallab/m3gnet

4. MACE (MIT License) - Equivariant Message Passing - URL: https://github.com/ACEsuit/mace

コード再現性チェックリスト

環境構築

# MLP基本環境
conda create -n mlp python=3.11
conda activate mlp
conda install pytorch torchvision -c pytorch
conda install -c conda-forge ase gpaw

# 個別MLPツール
pip install amp-atomistics  # AMP
pip install chgnet  # CHGNet
pip install m3gnet  # M3GNet
pip install mace-torch  # MACE

GPU要件（推奨）

トラブルシューティング

問題: CUDA out of memory 解決:

# バッチサイズを削減
model.train(batch_size=8)  # 32 → 8

問題: 訓練が収束しない 解決:

# 学習率を調整
optimizer = torch.optim.Adam(model.parameters(), lr=1e-4)  # 1e-3 → 1e-4

実践的な落とし穴と対策

1. 訓練データの偏り

# ❌ 間違い: 平衡構造のみ
train_data = [equilibrium_structures]  # 範囲が狭すぎ

# ✅ 正解: 多様な配置をサンプリング
# - 平衡構造
# - MD軌道（高温）
# - 構造最適化途中
# - 高エネルギー配置

2. 力の重みが不適切

# ❌ 不均衡: エネルギーのみ重視
loss = energy_loss  # 力を無視

# ✅ バランス: 力も重視
loss = energy_loss + 0.1 * force_loss  # 力の重み0.1

3. 外挿領域での使用

# ❌ 危険: 訓練範囲外で予測
# 訓練: 0-1000 K
# 使用: 2000 K → 不正確

# ✅ 安全: 訓練範囲内で使用
# または不確実性推定で警告

4. Active Learningの閾値設定

# ❌ 閾値が高すぎ → データ不足
uncertainty_threshold = 10.0  # 緩すぎ

# ✅ 適切な閾値
uncertainty_threshold = 0.1  # エネルギー[eV/atom]

品質保証チェックリスト

MLP訓練の妥当性

• [ ] 訓練誤差: Energy MAE < 10 meV/atom
• [ ] 訓練誤差: Force MAE < 0.1 eV/Å
• [ ] テスト誤差が訓練誤差の2倍以内（過学習なし）
• [ ] 検証セットでの性能が安定

物理的妥当性

• [ ] エネルギー保存（NVE MDで検証）
• [ ] 並進・回転不変性
• [ ] 対称性の保存
• [ ] 異常な力（> 10 eV/Å）なし

Active Learningの効率

• [ ] 訓練データ削減率 > 50%
• [ ] 収束までのイテレーション < 10回
• [ ] 最終精度がランダムサンプリングと同等以上

参考文献

1. Behler, J., & Parrinello, M. (2007). "Generalized Neural-Network Representation of High-Dimensional Potential-Energy Surfaces." Physical Review Letters, 98, 146401. DOI: 10.1103/PhysRevLett.98.146401

2. Bartók, A. P., et al. (2010). "Gaussian Approximation Potentials: The Accuracy of Quantum Mechanics, without the Electrons." Physical Review Letters, 104, 136403. DOI: 10.1103/PhysRevLett.104.136403

3. Schütt, K. T., et al. (2017). "SchNet: A continuous-filter convolutional neural network for modeling quantum interactions." NeurIPS.

4. Chen, C., & Ong, S. P. (2022). "A universal graph deep learning interatomic potential for the periodic table." Nature Computational Science, 2, 718-728. DOI: 10.1038/s43588-022-00349-3

5. Batatia, I., et al. (2022). "MACE: Higher Order Equivariant Message Passing Neural Networks for Fast and Accurate Force Fields." NeurIPS.

6. CHGNet: https://github.com/CederGroupHub/chgnet

7. M3GNet: https://github.com/materialsvirtuallab/m3gnet
8. MACE: https://github.com/ACEsuit/mace

著者情報

作成者: MI Knowledge Hub Content Team 作成日: 2025-10-17 バージョン: 1.0 シリーズ: 計算材料科学基礎入門 v1.0

ライセンス: Creative Commons BY-NC-SA 4.0

おめでとうございます！計算材料科学基礎入門シリーズを完了しました！

次のステップ： - 自分の研究テーマで実際に計算を実行 - ハイスループット計算入門シリーズへ進む - 最新論文を読んで知識を深める - コミュニティに参加（GitHub、学会）

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